Il fait ses études à l’École normale supérieure et à la faculté des sciences de Paris. En 1872, il devient élève-astronome à l’observatoire de Paris, ce qui l’oriente vers une carrière d'astronome, se substituant à celle de mathématicien qui lui aurait peut-être permis de mieux exploiter ses aptitudes. En 1878, il est délégué à la direction de l’observatoire de Toulouse-Jolimont, et chargé de cours à la faculté des sciences; en 1879, il est définitivement nommé dans ces fonctions; il est également nommé doyen de la faculté des sciences de Toulouse, poste qu’il occupe jusqu'en 1907.
Il participe grandement à l'expansion de l’observatoire et soutient avec enthousiasme le projet Carte du Ciel. Il se spécialise dans la mécanique céleste, en particulier le mouvement des satellites de Saturne.
En 1901, l’observatoire de Toulouse choisit d’implanter une station astronomique au sommet du Pic du Midi dans les Pyrénées. Le choix n'est pas le fruit du hasard. Au sommet du Pic du Midi, un établissement scientifique existe depuis 1878, date au cours de laquelle débutent les travaux de construction d’un observatoire à 2 877 mètres. Le projet est mené par le général Champion de Nansouty, l’ingénieur Célestin-Xavier Vaussenat et la Société Ramond. L’observatoire du Pic du Midi, initialement consacré à la météorologie s’ouvre à toutes les sciences et en particulier l'astronomie. Rapidement la qualité du site est connue des astronomes.
Parallèlement celle du site de la colline de Jolimont est perturbée par les brumes de la Garonne et les fumées de la ville. Bref, pour le directeur de l'observatoire de Toulouse il apparaît urgent de trouver un nouveau site pour y installer des instruments. Après avoir mené une prospection de lieux idoines, Benjamin Baillaud opte pour le Pic du Midi. En 1906 et 1907, il fait construire une coupole au sommet du Pic du Midi et y fait monter (22 caisses de 350 à 700 kg) un télescope équatorial de 6 mètres de foyer.
En 1908, il devient directeur de l’observatoire de Paris et se met immédiatement au travail pour relancer le projet Carte du Ciel en organisant une conférence à l’observatoire, laquelle est animée par des chanteurs de l’opéra de Paris et fournie en vin par le directeur de l'observatoire de Bordeaux. Bien que le gouvernement français soit d'accord pour financer le projet, il devient clair que les objectifs fixés sont irréalistes.
Baillaud œuvre également activement pour la standardisation de l’heure, et devient même le président fondateur du Bureau International de l’Heure.
Il est élu membre de l'Académie des sciences le 24 février 1908 (section d'astronomie) et devient membre du Bureau des longitudes. Il devient en 1919 le président fondateur de l'Union astronomique internationale et reçoit la médaille Bruce en 1923. Il prend sa retraite de l’observatoire de Paris en 1926.

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